本文作者：赵 伟、康丽莉、林惠娟、浦静姣、马千里                                单位：浙江省气象科学研究所、临安大气本底站

酸雨是指pH小于5.6的大气降水。大气降水的形式包括雨、雪、雹等［1］。酸雨是当今世界普遍关注的环境公害之一，酸雨污染造成的危害日益成为制约我国经济和社会发展的重要因素。近年来，浙江省经济的持续高速发展导致对能源的需求越来越大，以燃煤为主的能源结构和治理措施的不当，使浙江省成为全国的酸雨重污染区之一。目前，浙江省酸雨污染主要有两大块区域，分别为浙北和浙东南地区，其中临安是浙北酸雨区里最严重的地区［2］。临安大气本底站建成于1983年，位于长3角腹地，是我国最早建设的3个区域大气本底观测站之一，也是联合国世界气象组织全球大气观测网(GAW)区域大气本底站。临安大气本底站的观测数据对长三角地区大气本底环境状况的评价有着重要意义。近年来，关于酸雨的研究有很多。宋晓东等［3］对1992—2002年浙江省酸雨的空间分布进行了研究，认为浙江省的酸雨分布范围不断扩大。林丰妹等［4］对杭州地区的酸雨污染现状分析结果表明，1998—2002年杭州市酸雨频率为43.9%～73．3%，呈逐年上升趋势;杭州市区和萧山区的酸雨发生频率在70.0%附近波动，而临安酸雨发生频率一直处于较高水平，并指出，杭州市气象条件不利于大气中SO2、NO2的扩散。徐虹等［5］分析了杭州市大气降雨化学组成特征及来源后，认为杭州降雨中的化学组分主要来源于工业源和地壳源，部分来源于海盐粒子。洪盛茂等［6－10］对20世纪八九十年代临安大气站的酸雨特点进行了较详细的研究，结果表明，临安大气站的降水酸度逐年增加，酸雨频率逐年增大;对比雷雨与非雷雨酸度后表明，雷雨酸度低干非雷雨酸度，雷雨中的酸雨频率也低中非雷雨中的酸雨频率;梅雨与非梅雨相比，降水酸度要低，酸雨出现机会也少些;降水化学分析表明，阴离子以SO2－4和Cl－含量居多，阳离子则以NH+4最多。虽然很多学者研究了各地的酸性降水分布特征、发展趋势和影响因素，但是针对临安酸雨的研究主要是在20世纪八九十年代，缺乏对近年酸雨的研究。近年临安大气本底站的酸雨特征研究对于分析我国东部酸雨成因、最新发展态势和影响因素有重要的意义。因此，该文以临安大气本底站近6年酸雨为研究对象，对临安大气本底站酸雨的时间分布特征及其影响因素进行分析，并利用轨迹计算模式Hysplit4.8［11－12］，研究影响临安大气本底站酸雨的污染物来源。

1资料与方法

1.1资料说明采用临安大气本底站2005年6月至2010年5月的逐次酸雨观测资料，1985—2009年酸雨的年均加权pH，2008年的SO2、NO、NO2、NOx、CO和O3逐时浓度资料。

1.2研究方法定义pH＜5.6的降水为酸雨，其中4.5≤pH＜5.6为弱酸雨，pH＜4.5为强酸雨［13］。酸雨发生频率:F=A/R×100%式中，F为酸雨发生频率(或强酸雨发生频率)，A为pH＜5.6的降水天数，R为降水样品采集的总天数。计算月、季和年平均pH，均采用氢离子浓度和降水量加权法。根据业务规定:毛毛雨为0.1≤P＜2，小雨为2≤P＜10，中雨为10≤P＜25，大雨为25≤P＜50，暴雨为P≥50，P为降水量，单位mm。采用Spearman秩相关系数来预测评价指标的升降趋势，采用Pearson相关系数检验，来判断评价指标与影响因素之间的相关性。为探究影响临安大气本底站的酸雨前体物来源，利用轨迹计算模式Hysplit4.8，轨迹模式的气象场资料是NCEP(NationalCentersforEnvironmentalPrediction)的GDAS(GlobalDataAssimilationSystem)数据，对2008年间的降水观测样本计算48h后向轨迹。根据2006年华东地区的SO2年排放量［14］分布，将后向轨迹分为4类，并利用判别分析对2008年间所有的后向轨迹进行归类。

2结果与讨论

2.1特征分析

2.1.1时间分布特征

2.1.1.1月均值特征2005年6月至2010年5月临安大气本底站降水pH的月变化见图1。从图1可以看出，临安大气本底站降水pH各月均值均小于4.5，均达到强酸雨的程度。降水pH最高值出现在7月，为4.07，最低出现在9月和12月，分别为3.75和3.76。2.1.1.2季均值特征从降水pH的季节分布来看，夏季临安地区的季均pH为3.99，酸雨污染状况比其他季节轻;秋冬季节，降水pH相对较低，季均pH分别为3.83和3.84。与临安大气本底站降水pH的月变化特征相吻合。临安大气本底站的强酸雨和酸雨发生频率都表现为夏季低、秋冬春季高;夏季的强酸雨和酸雨发生率明显低于其他3个季节(见表1)。

2.1.1.3年均值特征及趋势分析图2显示了1985—2009年临安大气本底站的降水pH分布情况。可见，降水年均pH均小于5.6，全部达到酸雨程度;其中最高值出现在1985年，为4.88;最低值出现在2007年，为3.73。年均降水pH总体上呈现逐年下降的变化趋势，酸雨污染日趋严重。自1991年起，降水年均pH突破4.5，达到强酸雨程度。采用Daniel趋势检验，计算Spearman秩相关系数，如秩相关系数大于零，表明为上升趋势;小于零，则表明为下降趋势，并进行显著性检验。1985—2009年临安大气本底站降水年均pH的Spearman秩相关系数为－0.780，经检验是显著的。这说明，临安大气本底站的酸雨pH呈下降趋势，酸雨污染程度有进一步加重的趋势。

2.1.2风速与风向风是表征大气对污染物输送、扩散的重要动力因子。近地面风对酸雨的形成有重要作用［14］。风向决定着大气中污染物的输送方向，风速则决定着大气中污染物的扩散稀释速度［15］。从图3可以看出，发生酸雨时，NNE～ENE风向区间的频率为51.55%，S～WS风向区间的频率为18.02%。其中，弱酸雨时，NNE、SW、SSW和NE分别为38.18%、12.73%、9.09%和9.09%;强酸雨时，NNE、NE、ENE和SSW分别为28.42%、15.84%、7.38%和6.72%。经计算可知，NNE～ENE风向区间的酸雨发生率为96.03%，WS～S风向区间的酸雨发生频率为94.20%。由此可见，临安大气站酸雨的形成主要受NNE～ENE和WS～SSW风向区间输送污染物的影响。风速的大小不仅反映了本地大气污染物扩散传输的速度，同时也预示着当地受上风向污染源影响的潜在程度。当酸性污染物的输入小于输出时，风速才能起到降低降水酸度的作用;反之，将会引起降水酸度的升高。从图4(图中小横线位置代表标准差大小，最高点代表样本的最大值，最低点代表样本的最小值)可以看出，3种类型样本的标准差相差不大，说明样本的离散程度类似，3种类型具有可比性。对比3种不同降水类型的平均风速，发生非酸雨时的平均风速明显大于其他两类的平均风速;酸雨时风速多在4m/s以下;风速越大，降水pH越小

2.1.3降水量降水强度与酸雨的形成关系密切。统计临安大气本底站酸雨发生时的降水强度(见表2)。临安大气本底站的酸雨发生率在各降水等级下均较高，普遍达到93%以上。总体上看，中雨和大雨时，酸雨和强酸雨发生率较高;暴雨和毛毛雨时，酸雨和强酸雨的发生率相对较低。

2.2SO2、CO、CO2、O3、NOx和PM10对酸雨的影响浙江省是能源消耗大省，煤炭、石油和天然气等化石能源占85%左右。酸雨的产生与大气中SO2、NOx等酸性气体和大气中悬浮颗粒物有密切关系［16］。以临安大气本底站2008年逐次降水的pH与降水开始前24h的SO2、NO、NO2、NOx、CO、O3和PM10的浓度进行相关分析。从表3可以看出，降水pH与SO2呈负相关关系，经检验为显著;而与NO、NO2、NOx、CO和PM10浓度也是负相关，但未通过显著性检验;与O3浓度呈正相关，同样未通过显著性检验。因此，临安大气本底站

2.3污染物来源的分析根据2006年华东地区的SO2年排放量分布(分辨率为0.5°×0.5°)，将影响临安大气本底站的气团轨迹分成4类:A类源自浙江以北、SO2排放量较大的沪、苏地区;B类源自SO2排放量较大的浙中南地区;C类源自SO2排放量较小的浙江以西地区;D类源自海洋(见图5)。临安大气本底站2008年全年的酸雨发生频率为99%，强酸雨发生频率为92%，全年降水加权pH为3.94。由表4可知，气团的来向与酸雨污染程度存在一定关系。其中源自浙江以北、SO2排放量较大地区(轨迹类别为A)，酸雨污染较为严重，强酸雨发生率最大，为97.3%，平均降水pH为3.77。源于海洋地区(轨迹类别为D)的降水pH相对最大，达到4.04，强酸雨发生率最小，为82.9%，酸雨污染程度较轻。源自浙中南和浙西(轨迹类别为B和C)，介于二者之间。从pH大小来分析，源自浙西(轨迹类别为C)的酸雨pH最低，源自海洋(轨迹类别为D)的降水pH最大。可见，临安大气本底站的酸雨污染受到其北部地区和浙西地区的酸雨气体物输送的影响较大。

2.4降水化学组成的分析SO2－4和NO－3是降水中阴离子的主要成分，二者质量浓度值占总阴离子质量浓度值的90%左右［4］。降水中SO2－4与NO－3比值变化的研究，对该地区酸雨类型的确定和变化有重要意义。表5是2006—2009年临安大气本底站降水中SO2－4与NO－3的比值。从表5可以看出，临安大气本底站2006—2009年降雨中历年SO2－4/NO－3平均比值为1.69，小于同期全国其他的大气本底站［17－18］(如瓦里关大气本底站，上甸子大气本底站，龙凤山大气本底站);对比1985—1997年SO2－4/NO－3平均比值4.28［19］，2006—2009年临安大气站降雨SO2－4/NO－3在震荡中有下降的趋势，可见临安大气本底站降水化学组分中NO－3在降雨酸性中所起作用有明显增大趋势，表明临安大气站的酸雨污染特征已由原来的硫酸型［6］转为硫酸型与硝酸型并重。

3结论

1)临安大气本底站降水pH各月均值均小于4.5，均达到强酸雨的程度。与夏季降水pH相比，秋冬季节的降水pH较低，污染状况比较严重。2)1985—2009年间临安大气本底站降水年均pH均小于5.6，全部达到酸雨程度。年均降水pH总体上呈现逐年下降的变化趋势。3)从污染物输送方面分析，风向区间的NNE～ENE和WS～SSW的风对临安大气站的酸雨形成有重要影响。地面风速越小，酸雨出现频率就越高，酸雨污染程度越严重。而根据气团的来向与酸雨污染程度的关系分析，临安大气本底站的酸雨污染受到其北部地区的酸雨气体物输送的影响较大，这与发生酸雨时常见的地面风风大致吻合。4)从降水对酸性污染物冲刷的角度分析，降水量增加时，空气中被冲刷的酸性物质在降水中的浓度减少，降水pH增大，酸雨发生率较小，降水酸度受降水量的影响较大。5)从污染源排放的角度分析，临安大气本底站的酸雨与降水前的大气中SO2浓度存在负相关关系，这表明临安大气中的SO2浓度大小对酸雨的发生有重要的影响。6)从降水的化学组分方面分析，临安大气站的酸雨污染特征已由原来的硫酸型转为硫酸型与硝酸型并重。

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